Pasukan belia

Dalam FIFA 2007 Piala Dunia bawah-17, Toni Kroos telah dianugerahkan Bola Emas sebagai pemain terbaik pertandingan dan juga memenangi Bronze Shoe selepas menjaringkan lima gol.after scoring five goals. Kroos membuat kemunculan dalam pasukan negara B-21 pada 5 September 2008 iaitu di dalam Kelayakan Kejuaraan Euro B-21 menentang Nothern Ireland dan menjaringkan gol pembukaan pada minit ke-11, gol kedua beliau untuk B-21 adalah gol kemenangan Jerman menentang Itali dalam keputusan 1-0. Ianya menjadi kejutan kepada pengurus Horst Hrubesch mengeluarkan beliau dari Jerman B-21 untuk Euro 2009, dan Jerman memenangi pertandingan tersebut tanpa beliau.

Piala Dunia 2010

Pada Januari 2010, Kroos telah dipanggil untuk mewakili skuad senior Jerman buat kali pertama, semasa sesi latihan di Sindelfingen dan dinamakan di dalam skuad dalam perlawanan seterusnya, perlawanan persahabatan menentang Argentina pada 3 March 2010, dimana beliau membuat kemunculan buat pertama kali untuk negara beliau.

Kroos telah dipilih dalam 23 pemain Joachim Löw untuk bermain dalam Piala Dunia 2010 di Afrika Selatan. Beliau membuat kemunculan Piala Dunia dalam peringkat kumpulan menentang Ghana, menjadi pengganti pada minit-80 kepada Bastian Schweinsteiger, dimana Jerman telah mendahului 1-0. Beliau membuat kemunculan sekali lagi sebagai pengganti dalam perlawanan suku akhir menentang Argentina, separuh akhir menentang Sepanyol dan tempat ketiga pusingan kalah mati tempat ketiga menentang Uruguay.

Euro 2012

Kroos memperkenalkan diri belum melalui permulaan tetap dalam skuad kelayakan Jerman menerusi kempen UEFA Euro 2012, bermain lapan daripada sepuluh perlawanan. Jerman memenangi sepuluh perlawanan tersebut untuk menjadi pendahulu kumpulan A. Selepas kelayakan dipastikan, Kroos akhirnya menjaring gol pertama beliau untuk Jerman, gol Kroos membantu Jerman yang ketinggalan untuk seri semula menentang hos Euro 2012, Poland dan Ukraine.

Kesemua perlawanan akhir, Kroos tampil sebagai pengganti dalam ketiga-tiga perlawanan Jerman dalam Kumpulan B. Untuk perlawanan separuh akhir, Löw memilih Kroos untuk menjaga Andrea Pirlo. Keputusan itu menyebabkan Jerman dikritik kerana tewas 2-1.

Piala Dunia 2014

Semasa berada dalam kelayakan Piala Dunia 2014, Kroos menjaringkan dua gol untuk kemenangan 6-1 menentang Ireland di Dublin. Pada 6 September 2013, beliau menjaringkan gol kedua dalam keputusan 3-0 kemenangan menetang Austria.

Kroos dinamakan sebagai pemain skuad Jerman dalam Piala Dunia 2014. Dalam perlawanan pembukaan, 4-0 menewaskan Portugal, Kroos bermula sebagai pemain tenagh dan membantu gol Matt Hummels untuk gol kedua Jerman. Dalam perlawanan separuh akhir menentang hos, Brazil, Kroos menjaringkan dua gol dalam masa dua minit (24' dan 26') untuk membantu kemenangan 7-1 Jerman. Beliau juga merekodkan bantuan gol untuk Thomas Müller dalam pertandingan dan menduduki tangga keempat gol bantuan terbanyak.

Pada 11 Julai, Kroos telah dinamakan sebagai 10-pemain dalam senarai Bola Emas FIFA untuk pemain terbaik pertandingan.